Tym samym największym zagrożeniem dla świeżo przedsięwziętej polityki ateńskiej stali się Spartanie, z którymi stosunki zaczęły się pogarszać zaraz po wypędzeniu z Aten Kimona (wskutek ostracyzmu z 462 r. p.n.e.) – przywódcy stronnictwa arystokratycznego, który był zwolennikiem utrzymania przymierza z Lacedemończykami. Pierwszym działaniem Ateńczyków wymierzonym w Spartę było zawarcie sojuszów z Argos, jej odwiecznym rywalem na Peloponezie, i Megarą, jej zbuntowanym sojusznikiem. Celem Aten stało się również doprowadzenie do izolacji Koryntu – drugiego najważniejszego po Sparcie członka symmachii peloponeskiej – a także rozszerzanie swoich wpływów w Grecji środkowej, gdzie dotychczas silną pozycję zajmowały miasta beockie, tradycyjnie związane z Lacedemończykami.
Ateńczycy dobrze zdawali sobie sprawę z tego, że ich działania prędzej czy później doprowadzą do bezpośredniego starcia ze Spartą, którym okazała się bitwa pod Tanagrą. W latach 459-457 p.n.e. miasto zostało ufortyfikowane - wzniesiono tzw. długie mury łączące je z portami w Pireusie i Faleronie – przez co stało się praktycznie nie do zdobycia ze strony lądu. Tymczasem w 457 r. p.n.e. hoplici spartańscy pojawili się w Beocji, gdzie raz jeszcze udowodnili, że nikt w Grecji nie może się z nimi równać.