W 1907, gdy na szkolnym boisku pokonał po raz pierwszy w skoku wzwyż swoich kolegów (ponoć nie zdejmując nawet ubrania), skoncentrował się na lekkoatletyce. Z tego samego roku pochodzą też jego pierwsze odnotowane rezultaty. Ogólnokrajową sławę zdobył w 1911, gdy w meczu szkolnej drużyny futbolu (wygranym z Harvardem 18:13) zdobył dla Carlisle wszystkie punkty. Jego drużyna wygrała wówczas 11 z 12 meczów, a on sam w tym i kolejnym sezonie był najlepszym zawodnikiem w kraju. Chociaż futbol pozostał jego ulubionym sportem, największą sławę przyniosła mu jednak lekkoatletyka.
Osiągnięcia Podczas igrzysk olimpijskich w 1912 zdobył dwa złote medale w nowych dyscyplinach olimpijskich – dziesięcioboju i pięcioboju. W obu tych bardzo wymagających dyscyplinach Thorpe, który wcześniej reprezentował Carlisle w ich amerykańskiej odmianie, zdobył znaczącą przewagę nad pozostałymi zawodnikami (zdobywając w pięcioboju 4041 pkt. wyprzedził kolejnego zawodnika o 400 pkt. i wygrał cztery z pięciu konkurencji, a w piątej – rzucie oszczepem, który trenował od niedawna – zajął trzecie miejsce). W tym samym dniu zajął też czwarte miejsce w konkursie skoku wzwyż i siódme – w skoku w dal. Później, we wszystkich konkurencjach dziesięcioboju uplasował się w pierwszej czwórce (pokonując rywali o ponad 700 pkt).