Śmierć prowincjała była wielokrotnie nagradzana na międzynarodowych festiwalach, zapewniając reżyserowi między innymi Grand Prix Złoty Dukat na Międzynarodowym Festiwalu Filmowym w Mannheim.
Ukończywszy łódzką szkołę filmową, Zanussi nakręcił na zlecenie Telewizji Polskiej Przemyśl (1966) o tytułowym mieście na Podkarpaciu oraz film oświatowy Maria Dąbrowska o tytułowej pisarce. Kolejny utwór telewizyjny Twarzą w twarz (1967) był moralitetem o urzędniku stojącym w obliczu niebezpieczeństwa zagrażającego drugiemu człowiekowi. Przygotowując się do swojego debiutu pełnometrażowego, Zanussi zrealizował też z udziałem Daniela Olbrychskiego komedię Zaliczenie (1968) o cwanym studencie, który próbuje wymusić na swoim wykładowcy wpisanie zaliczenia do indeksu.
Kino Młodej Kultury (1969–1974) Debiut Zanussiego, Struktura kryształu (1969), okazał się wielkim przełomem w jego karierze. Struktura kryształu czerpie inspirację z filmu Piękny Serge (1958) Claude’a Chabrola. Utwór Zanussiego ukazuje spotkanie dwóch naukowców, z których pierwszy wybrał wielkomiejską karierę naukową, drugi zaś dobrowolnie z niej zrezygnował i pracuje na wsi jako meteorolog. Struktura kryształu cechowała się ascetyczną formą, czarno-białą kolorystyką oraz wykorzystaniem naturalnych plenerów i wnętrz.