Zbiory Galeria ma największą na świecie kolekcję rzeźb brytyjskiego artysty Henry’ego Moore’a. Miasto zakupiło i umieściło jego rzeźbę The Archer (Strzelec) w centralnym punkcie, przed nowym budynkiem magistratu, na Nathan Philip Square. Artysta docenił ten wybór i zaczął współpracować z Toronto, przekazując miastu 300 prac za darmo. Dziś kolekcja liczy aż 931 dzieł autorstwa Moore’a.
Budynek ma wiele galerii rozmieszczonych na dwóch piętrach, w których prezentowane są bądź stałe ekspozycje, bądź wystawy czasowe. Dodatkowo w gmachu znajdują się sklepy, restauracja, biblioteka oraz sale multimedialne, gdzie często wyświetla się filmy lub odbywają się prelekcje. W podziemiach mieści specjalna strefa dla dzieci, w której prowadzone są zajęcia – wszyscy zachęcani są do szkicowania, a materiał dostarcza galeria.
W AGO można także zakupić lub wypożyczyć dzieła sztuki. Czasem galeria organizuje wieczory jazzowe. W budynku znajduje się ponadto Cinemateque Ontario, kino prezentujące filmy niekomercyjne.