W swojej karierze 12-krotnie zdobywał mistrzostwo kraju: w stylu wolnym w latach 1931–1933 i 1935–1936, zaś w stylu klasycznym nieprzerwanie w latach 1932-1938.
Najbardziej znany z dwóch złotych medali olimpijskich, które zdobył na ostatnich przed II wojną światową igrzyskach w Berlinie. Na igrzyskach stoczył łącznie 10 pojedynków, wszystkie wygrał. Triumfy Palusalu zauważono w Estonii, z tej okazji wielu estońskich sportowców objeżdżało kraj i rozgłaszało jego sukcesy. Podczas powrotu do Estonii był witany przez ok. 1/3 mieszkańców Tallinna, a rząd estoński nagrodził go fundując dla niego farmę.
W latach 1933–1940 pracował jako dozorca więzienny w Więzieniu Centralnym w Tallinnie. Po zajęciu Estonii przez ZSRR, Palusalu został wysłany w 1941 do łagru w Kotłasie. Wraz z kilkoma przyjaciółmi udało mu się uciec, jednak kilka dni później został pojmany i skazany na śmierć. Nie został stracony, lecz wcielono go do Armii Czerwonej i wysłano go na front do walki z Finami w ramach wojny radziecko-fińskiej (kontynuacyjnej). Zdezerterował w północnej Karelii, na północny zachód od Jeziora Onega w okolicach Przesmyku Karelskiego. Uciekł ok. pół godziny po przybyciu wojsk na miejsce. Według jednego z fińskich żołnierzy, Palusalu wraz z kilkoma przyjaciółmi miał krzyknąć do Finów: Fińscy chłopcy, nie strzelajcie do Estończyków.