Pobyt za granicą został przerwany w 1848 na skutek serii zrywów rewolucyjnych w Europie. Po powrocie do Rosji Grimm porzucił zamiar przeczekania rewolucji i ewentualnego dokończenia podróży przez kraje Europy Zachodniej. Zamiast tego zwrócił się o pozwolenie na nową podróż studyjną do kraju kaukaskiego.
Podczas pobytu w kraju kaukaskim w latach 1849–1850 zainteresował się architekturą bizantyjską, gruzińską i armeńską. W latach 1852–1855 odbył podróże do Turcji, Grecji i państw włoskich w celu dokładanego zbadania historii i wariantów architektury bizantyjskiej. Przebywał również w Niemczech. W 1855 r. powrócił do Petersburga, gdzie za zebrany w podróży materiał badawczy, sporządzone plany i rysunki, został wybrany na członka Cesarskiej Akademii Sztuk Pięknych w Petersburgu uzyskując tytuł akademika architektury. Wyniki swych badań opublikował w latach 1856–1859 w monumentalnej, 12-tomowej pracy, napisanej w języku francuskim pt. Zabytki architektury bizantyjskiej w Gruzji i Armenii. Następnie ukazała się również wersja rosyjskojęzyczna tegoż dzieła. W 1859 (wg innych źródeł w 1860) uzyskał tytuł profesora Akademii Sztuk Pięknych w Petersburgu i w latach 1859–1887 pracował tam jako wykładowca.