Kampania 1807 roku w Polsce była dla niego wojskowo mniej udana.
W 1808 roku odniósł zwycięstwo pod Gamonal, co pozwoliło wojskom francuskim ruszyć na Burgos. Po długim pościgu za angielskimi wojskami dowodzonymi przez gen. Moore 20 stycznia 1809 roku zdobył La Corunę. Po wkroczeniu do Portugalii zdobył Oporto. W wyniku potyczek z gen. Wellesleyem został zepchnięty do Hiszpanii. W 1810 roku dowodził wyprawą do Andaluzji, gdzie oblegał Kadyks. W 1813 roku został mianowany dowódcą gwardii Napoleona. Po klęsce króla Józefa pod Vittorią udał się znów do Hiszpanii. Po nieudanych próbach zdobycia San Sebastián i Pampeluny doszło do bitwy pod Tuluzą.
Zadbał natomiast o swoje interesy ekonomiczne. Uzyskał wyłączność na prowadzenie odwiertów i budowę warzelni soli w Ciechocinku. Talentu biznesowego Soultowi nie brakowało. Podobno żołnierze mówili o nim: Gdyby sławę można było zdobyć tak łatwo jak pieniądze, nasz marszałek byłby najsławniejszym człowiekiem świata. Ten sarkazm był częściowo uzasadniony tym, że wódz potrafił dobrać się i do żołnierskich pieniędzy. Swoje hobby, polegające na budowie pomników, gdzie się tylko dało, finansował nieraz z żołnierskiego żołdu, potrącając go pod pretekstem pragnienia weteranów, by pozostawić po sobie ślad, upiększający miasta pobytu armii.